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ダイヤモンドの単一NVセンタの光電流検出に成功 ~室温でナノ空間分解能を持つ量子センサへの応用に期待~

 国立研究開発法人物質・材料研究機構(NIMS)と筑波大学は2019年3月22日,NIMS 寺地徳之主席研究員,筑波大学 磯谷順一名誉教授らが,ウルム大学(ドイツ)・IMEC(Interuniversity Microelectronics Centre, ベルギー)・ハッセルト大学(ベルギー)・ウィーン大学(オーストリア)などのグループとの共同研究により,ダイヤモンド結晶中の電子スピンの状態を光電流検出という電気的な手法で読み出すことに成功したと発表した.ウルム大学も独自に発表を行っている.本研究は,独立行政法人日本学術振興会の科学研究費助成事業ほかの支援で実施され,本成果は,米国科学振興協会の学術誌Scienceに掲載された(注).

 物質内部の電場,磁場,温度の情報を高感度に検知できる「量子センサ」の開発が活発化している.中でも,ダイヤモンド結晶中に極微量含まれる窒素(N)と隣接する空孔(V)が組み合わさった欠陥(NVセンタ)は,電子スピンを閉じ込め,また量子状態の持続時間が長く,高感度でナノ空間分解能の量子センサとしての応用が期待される.これまでNVセンタのスピン状態読み出しには,レーザ光を照射しNVセンタから放出される蛍光を検出する手法が用いられてきたが,ダイヤモンドは屈折率が高いために光子捕集率が~3%と低く高精度スピン状態検出の足かせとなっていた.スピン状態の高精度検出方法として,NVセンタにレーザ光を照射し,電子スピン準位間遷移が元で発生する電流を検出する光電流検出が提案され,複数個のNVセンタに対するスピン状態の光電流検出の報告があったが,単一NVセンタに対する報告はなかった.

 本研究チームは,単一NVセンタに対する光電流検出をするために,表面から10nm以内にのみNVセンタがあるダイヤモンド試料を作製した.まずダイヤモンド基板上に高純度ダイヤモンド層と窒素を極微量に含むNVセンタ層を傾斜状に積層堆積し,その層断面が表面に現れるように表面精密研磨を行う.研磨された試料表面の層境界において,単一NVセンタがダイヤモンド表面近傍にのみ分布し,下層は10μm以上にわたってNVセンタがない高純度層が存在する領域が形成される.この領域の表面に櫛型電極を作製し,電極間に緑色レーザ光(波長 532nm)を照射した.レーザ照射領域に存在する単一NVセンタは2光子励起され,ダイヤモンド伝導帯に電子が,価電子帯に正孔が発生するので,電極間に電圧印加すると光電流として検出される.この光電流検出感度は,蛍光検出より2桁以上高感度であることが確認された.

 レーザを試料表面上で走査しながら光電流検出することで,単一NVセンタのマッピング測定に成功した.対象となる試料には,NVセンタがダイヤモンド表面から2~3nmの深さのみに分布し,その濃度はごく微量(炭素原子に対する割合は10-10以下)である.光電流検出マッピングの信号コントラストは98%で,蛍光検出の62%よりも高い値が得られた.

 本成果は,単一NVセンタを用いた量子センシングの高感度化であり,ダイヤモンド表面に小さな電極を作製するだけでNVセンタのスピン状態を検出できるため,量子センサ小型化の鍵となると期待される.

(注)Petr Siyushev, Milos Nesladek, Emilie Bourgeois, Michal Gulka, Jaroslav Hruby, Takashi Yama-moto, Michael Trupke, Tokuyuki Teraji, Junichi Isoya, and Fedor Jelezko, "Photoelectrical imaging and coherent spin-state readout of single nitrogen-vacancy centers in diamond", Science, 15 Feb 2019: Vol. 363, Issue 6428, pp. 728-731, DOI: 10.1126/science.aav2789