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「水の窓」アト秒X線の高出力化を実現 ~軟X線域における高強度アト秒レーザー開発に大きな前進~

 国立研究開発法人理化学研究所(理研)は2020年5月22日,同所 光量子工学研究センター アト秒科学研究チームの付 玉喜(Yuxi Fu)特別研究員,高橋 栄治専任研究員ら,東京理科大学の須田 亮教授,中国 華中科技大学のPengfei Lan教授らの国際共同研究グループが,高次高調波発生(HHG: Higher-order Harmonic Generation)を用いて,「水の窓」域のアト秒(10-18s)パルスX線を高効率かつ高強度で発生させたと発表した.本研究は独立行政法人日本学術振興会 科学研究費補助金他の支援を受けて実施され,成果はNature Publishing Group発行のオンライン科学誌Communications Physicsに掲載された(注).

 極短パルスのアト秒レーザーは,超高速現象を解明する光源として世界各国で盛んに研究されている.現状のアト秒レーザー光源の殆どは,近赤外波長域(~800nm)の励起レーザーパルスから媒質の非線形光学特性により波長が整数分の1になる高次高調波(HH)を発生させることで,短波長(~10nm)で高光子エネルギー(~100eV)のレーザーパルスを得ている.より短波長の「水の窓」と呼ばれる軟X線域(波長2.28~4.36nm,光子エネルギー:543~284eV)では,水の吸収がタンパク質に比べて小さいので,水中で生きている生体分子をそのまま観測できると期待されるが,計測に応用するにはHHの光強度が小さすぎる(光パルスエネルギーとして数pJ)という課題があった.

 この課題に対して本研究グループは,①赤外域励起レーザーパルスの高出力化と,②HHGの高効率化を組合せることで,軟X線における高強度アト秒レーザー光源を開発した.①の励起レーザー高出力化は,1台のTiサファイヤレーザーから赤外域の種パルスと励起パルスを取り出し,独自に考案した「二重チャープ光パラメトリック増幅法」を適用して,波長1.55μm,パルス幅45fs(fs=10-15s),パルスエネルギー80mJ(ピーク光出力~TW),パルス繰返し10Hzの出力を得た.②のHHG効率化では,赤外励起レーザーをHHに波長変換する高圧ガス媒質に2mの集光光学系で緩やかに集光照射する「ルーズフォーカス法」を開発した.本手法により,励起レーザーとHHとの位相整合が長い距離にわたって維持されるために,波長変換効率が向上する.発生したHHを計測するために,計測装置が接続されるHHビームライン内は高真空に保ち,HHを発生する高圧ガスをパルスガスジェットにより限られた時間内だけ高圧ガスセル内に供給する,2重構造の特殊ガスセルを用いた.

 実験では高圧ガスセル内にHeガス媒質(媒質長さ2cm)を充填,ガス圧力が1.2気圧で位相整合条件が最適化され,「水の窓」を含む軟X線域のHH(284~380eV)が従来の10倍の高効率(10-7程度)で発生し,光パルスエネルギーは3.5nJと計測されて約1000倍高出力化された.また,開発したコヒーレント軟X線を炭素を含むパリレン-C薄膜に照射して吸収スペクトルを計測したところ,炭素のK吸収端(284eV)に対応する微細吸収構造(NEXAFS)が明瞭に観測され,コヒーレント軟X線光源の有用性を確認できた.

 本成果は今後,高出力軟X線レーザーパルスのシングルショット計測で物理現象をアト秒の時間精度で探索したり,生体分子を観察する「軟X線顕微鏡」の開発につながる,としている.

(注)Yuxi Fu, Kotaro Nishimura, Renzhi Shao, Akira Suda, Katsumi Midorikawa, Pengfei Lan, and Eiji J. Takahashi, "High efficiency ultrafast water-window harmonic generation for single-shot soft X-ray spectroscopy", Communications Physics Vol. 3, Article number: 92 (2020), doi: 10.1038/s42005-020-0355-x; Published: 22 May 2020