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最適化したナノ構造により結晶性材料の熱伝導率を最小に ~MIを駆使して熱機能材料の開発へ応用期待~

 国立研究開発法人科学技術振興機構(JST)と東京大学は2020年6月3日,同大学の塩見 淳一郎教授らが,JST戦略的創造研究推進事業(CREST)において,半導体材料の熱伝導率を内部のナノ構造によって低減することを目的として,機械学習と物性シミュレーションを組み合わせたマテリアルズ・インフォマティクス(MI)で最適なナノ多層構造を設計し,作製,評価することで熱伝導率の最小化に成功した,と発表した.本研究成果は,米国物理学会論文誌Physical Review Xで公開された(注).

 JST CRESTの研究領域「微小エネルギーを利用した革新的な環境発電技術の創出」で,塩見教授らは,IoT用センサーの自立電源への応用などを目的として,熱電発電デバイスの高機能化,高効率化を推進している.熱電変換に用いる材料の熱電変換性能指数は導電率の2乗に比例し,熱伝導率(κ)に逆比例する.このため,熱電材料となる半導体などのκの低減は重要な課題である.

 ところで,金属の熱伝導は伝導電子によって生じるのに対し,半導体や絶縁体の結晶の熱伝導は結晶格子の振動(フォノン)が伝わることによって生じる.材料の中にナノ構造を設けると,界面でのフォノン粒子の散乱によってκは低減する.室温におけるフォノンの波長は数nmで,干渉など波特有の効果を利用するにはnmの構造制御が求められる.一方,半導体の分野においては,数nm厚の異なる材料を交互に積み重ねて超格子構造を作ることができるので,本研究では,この超格子構造を用いて,κの低減を試みた.

 すでに,本研究グループは2017年に計算科学に基づくMIによって,κを最小あるいは最大にする最適構造を設計する手法を開発していた.その実験による実証はできていなかったので,今回,材料系に,超格子構造制御技術が成熟しているガリウムヒ素(GaAs)とアルミニウムヒ素(AlAs)の組み合わせを採用して,その実証,およびフォノンの波動性を最大限に生かしたナノ構造の同定とメカニズムの解明を進めた.

 まず,原子グリーン関数法によるフォノンの波動的輸送計算とベイズ最適化手法による機械学習を交互に組み合わせて,厚さ数nmのGaAsとAlAsの層が交互に重なって熱伝導を最小化するよう最適化された非周期超格子を設計した.次に,この設計した構造のGaAs/AlAs超格子結晶を分子線エピタキシー(MBE)法により作製し,時間領域サーモリフレクタンス法でκの温度依存性を77~300Kで測定した.測定されたκとその温度依存性は理論予測とよく一致し,κは77Kの~3W/m・Kから300Kの~4W/m・Kへと増加した.GaAsの300Kにおけるκ=46W/m・Kの1/10以下である.さらにメカニズムの解明を進め,非周期的超格子の各部位が定の周波数のフォノンを干渉させ,伝搬を遮断していることが分かった.熱伝導にはさまざまな周波数のフォノンの輸が寄与するが,影響する周波数の異なるさまざまな局所的な構造をつなぎ合わせたものが最適非周期構造であることが明らかになった.

 フォノンの波動的性質を生かした熱伝導制御が可能であることが 明らかになり,熱電変換デバイスや光センサー,ガスセンサーなどにおけるフォノンエンジニアリングの発展への寄与を期待している.

(注)R. Hu, S. Iwamoto, L. Feng, S. Ju, S. Hu, M. Ohnishi, N. Nagai, K. Hirakawa, and J. Shiomi, "Machine learning-optimized aperiodic superlattice minimizes coherent phonon heat conduction", Phys-ical Review X, 10, 021050 - Published 4 June 2020; DOI: 10.1103/PhysRevX.10.021050