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光励起された半導体の非熱的過程の寿命観測に成功 ~超高速作動光メモリの原理解明に期待~

 東北大学は2020年6月8日,同大学金属材料研究所の谷村 洋助教,市坪 哲教授らが,レーザーを用いた超高速光学応答分光法を用い,光照射により物質が「非熱的」な状態にある極短時間の寿命を正確に測定することに成功したと発表した.本研究は独立行政法人日本学術振興会 科学研究費 他の支援を受けて実施され,成果はWiley社発行の論文誌Advanced Functional Materialsにオンライン掲載された(注).

 DVDや Blu-rayディスク(BD)の記録面に用いられている「相変化材料」では,光照射による結晶からアモルファスへの相変化を利用して情報を記録している.光照射により物質中の電子を高エネルギー状態に励起すると,瞬間的に電子温度は格子温度より高い「非熱的な状態」になり,電子系から格子系へエネルギーが移動して熱平衡状態に近づくと相変化が起こる.最近になって,100fs(10-15s)の時間幅をもつパルスレーザーを照射すると,相変化材料中の「共鳴結合」と呼ばれる特殊な電子秩序に起因して,数ps(10-12s)というオーダーの超短時間で結晶構造がアモルファス化することが見いだされた.この過程はDVDやBDに利用されている相変化速度の105倍高速であり,次世代の光記録デバイスの作動原理として期待されている.しかしながら,この過程の詳細な機構はまだ不明な点が多く,光照射特有の非熱的過程か,あるいは,超高速加熱による熱的過程かという基礎的な問題は未解明なままである.

 本研究グループは,共鳴結合をもつテルル化鉛(PbTe)を対象とし,フェムト秒(fs)レーザーを用いたポンプ・プローブ分光法を用いてこの問題に取組んだ.この手法ではポンプ光で物質を光励起し,もう一方のプローブ光で光励起状態にある物質の反射率や透過率を時間分解測定することで,超短時間内に物質内で起こる電子的・原子的な変化を追跡する.今回,プローブ光を非線形光学効果により白色光パルスへと変換し,従来の手法よりも圧倒的に幅広いエネルギー領域における物質の応答を一挙に観測した.

 実験では先ず試料の透過率の温度依存性を測定し,高温になるにつれて可視光が透過しやすくなるという結果を得た.この結果は,温度上昇に伴って増大する原子振動により,原子の規則的配列に依存する共鳴結合が弱まる傾向にあることを示している.この結果に基づき,ポンプ・プローブ分光測定で光励起後の透過率の時間変化を解析し,光照射によって非熱的な状態に励起された試料が熱的な状態に緩和するまでの時間は12psと判明した.さらに,光励起によって共鳴結合が崩壊すると同時に,「ラットリング振動」と呼ばれる特殊な原子振動が発生し,その振動が共鳴結合の再形成を阻害していることも明らかになった.この解析手法を用いれば,長年未解決な問題であった,様々な相変化材料での超高速アモルファス化過程が,熱的な条件下で進行する過程か,非熱的な条件下で進行する過程かを決定することが可能になる.

 本研究は,光励起された物質が「熱的状態にあるか」,「非熱的状態にあるか」を光学的な手法によって区分できることを示した.また,相変化材料が示す超高速アモルファス化現象の機構についても知見が得られ,超高速動作が可能な次世代光メモリの開発が期待される,としている.

(注)Hiroshi Tanimura, Shinji Watanabe, and Tetsu Ichitsubo, "Nonthermal Dynamics of Dielectric Functions in a Resonantly Bonded Material Photoexcited", Advanced Functional Materials, Early View, DOI: 10.1002/adfm.20202821; First published: 05 June 2020