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世界初!次世代の省電力・超高速電子デバイス材料グラフェンナノリボンの精密な合成に成功 ~炭素原子17個分の幅に仕立て,エネルギーギャップ0.6eVの半導体に~

 奈良先端科学技術大学院大学は2020年6月24日,同大学先端科学技術研究科 物質創成科学領域 有機光分子科学研究室の山田 容子教授らと,株式会社富士通研究所及び富士通株式会社の佐藤 信太郎博士ら,東京大学大学院新領域創成科学研究科 物質系専攻 物性・光科学講座の杉本 宜昭准教授らとの共同研究グループが,「グラフェン」の構造を精密に制御してリボン形に合成する方法を開発し,半導体としての極めて優秀な電気特性を持つ,幅の広い「グラフェンナノリボン(GNR)」の作製に成功したことを発表した.本技術の詳細は英国の学術誌Communications Materialsに掲載された(注).なお,本成果は,JST戦略的創造研究推進事業CRESTの支援を受けて得られた.

 グラフェンは,シリコンの約100倍にも達する高い移動度を持つなど,その優れた電気特性から次世代の電子デバイス材料として,2004年の発見以来,世界中の研究者がグラフェンの合成やデバイス応用に取り組んできた.半導体には,電子によって満たされているエネルギー帯である価電子帯と,電子が流れる伝導帯の間にバンドギャップが存在しており,半導体チップ内で電子の流れを制御する電子デバイスを構築できる.グラフェンの弱点は,バンドギャップが存在しないことであった.しかしながら,細長いリボン形状にすることにより,バンドギャップを持たせることができ,その値はリボン幅が細くなるほど大きくなる.

 そのリボンの幅は数ナノメートル程度と細いため,原子レベルでの精密な制御が必要となり,近年は,有機合成で作製される小さな前駆体分子を繋げてリボンを形成するボトムアップ合成法が検討されている.まず,適切に設計した前駆体分子の臭素(Br)化体を真空中で熱し,昇華させることで金属基板(Au(111))に前駆体分子を堆積する.その後,250℃程度に加熱することにより前駆体分子の臭素が取れ,その部分が結合点となって高ポリマー(重合体)化する.さらに温度を400℃程度まで上げると反応が進んで炭素原子が結合し,ブロックを組み上げるようにGNRが合成される.これまでこの手法で前駆体分子の構造を様々に工夫することで,エッジ構造やリボン幅が精密に制御されたGNRが何種類か合成されてきた.しかし,LSIに使用するにはバンドギャップが2eVから4eVと比較的大きく,シリコンと同程度である1eV程度,或いはそれ以下にするには,GNRの幅を炭素原子17個分くらいに広くする必要がある.しかし,前駆体分子のサイズが大きくなると,昇華に必要な温度が高くなって気体になる前に分解してしまう.

 本研究では,従来同様のボトムアップ方式で,温度や気化方法など細かな調整と共に,特に前駆体分子について構造のシンプル化と,高温での昇華に耐えうる耐熱性のあるユニットでの構成とに注意して設計し,炭素原子17個分の幅と規則正しいアームチェアエッジを持つ17-AGNRの合成に成功した.走査型トンネル分光測定により,バンドギャップが理論計算と一致する約0.6eVであることを確認した.同様の手法で炭素原子13個の13-AGNRを合成できたが,バンドギャップは約4eVであった.

 今後,本共同研究により,17-AGNRを使ったトランジスタなどを試作し,GNRの優れた特性を検証していくとしている.

(注)J. Yamaguchi, H. Hayashi, H. Jippo, A. Shiotari, M. Ohtomo, M. Sakakura, N. Hieda, N. Aratani, M. Ohfuchi, Y. Sugimoto, H. Yamada & S. Sato, "Small bandgap in atomically precise 17-atom-wide
armchair-edged graphene nanoribbons", Communications Materials Vol. 1, Article number: 36 doi: 10.1038/s43246-020-0039-9; Published: 23 June 2020