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酸化物ナノ構造に現れる新しい電子相の発見 ~二酸化バナジウムを用いたモットトランジスタ開発に新しい知見~

 東北大学と大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構(KEK)は2020年9月17日,東北大学多元物質科学研究所の組頭 広志教授らの研究グループと,KEK物質構造科学研究所の堀場 弘司准教授等との共同研究グループが,二酸化バナジウム(VO2)をナノレベルまで薄くすると従来とは異なる新しい電子相が現れることを明らかにした,と発表した.本研究は,独立行政法人日本学術振興会(JSPS)科学研究費補助金等の一環として,KEK物質構造科学研究所 放射光施設共同利用実験課題の元で実施され,原著論文は,米国物理学会誌 Physical Review B の注目論文(Editors' Suggestion)に選ばれて掲載された(注).

 集積度は世代ごとに倍増するというムーアの法則に導かれて成長してきたCMOS技術に限界が見え始め,次世代デバイス材料の探索が行われるようになった.CMOSはエネルギー帯への電子の出し入れによって動作する.エネルギー帯に電子が充満し,電子が強い相関を持って互いに反発し合うようになるとと動けなくなり,その材料は絶縁体になる.絶縁状態は温度,圧力,電界等の外部刺激によって破られ,材料は金属状態になる.このモット転移を用いたトランジスタは次世代デバイスの候補である.一方,このような不安定状態,金属-絶縁体転移は金属酸化物などの金属イオンの結合:二量化(パイエルス転移)によっても起こる.二酸化バナジウム(VO2)は室温付近で電気抵抗率が数桁も変わる巨大な金属・絶縁体転移を示し,次世代デバイス材料として期待される機能性酸化物の一つであるが,2つの転移(モット転移とパイエルス転移)が協調的に働き,動作は数nmのデバイス厚さにも依存し,デバイス設計の基礎となるナノ構造体における振る舞いは明らかでなかった.

 そこで,共同研究グループは,KEK放射光実験施設フォトンファクトリー(PF)に設置したレーザー分子線エピタキシー装置とX線光電子分光装置からなる複合装置を用いて,TiO2(001)基板にVO2ナノ構造を成長させ,その場で高輝度放射光を用いて電子状態及び結晶構造(Vイオンの二量化)の厚さおよび温度依存性を調べた.光電子分光測定の結果は,厚いVO2膜で見られる温度による金属-絶縁体遷移が厚さ1.5nmまで維持されることを示した.この厚さは[001]方向に5個のV原子が並んだことに相当する.ところが,厚さが約1.0nm以下になるとV-V二量化が起こらず,絶縁体のままであった.この結果は,数nmのスケールで強相関電子の二次元的閉じ込め効果により2つの転移がせめぎ合っていることによっていると解釈される.これをVO2の厚さ対温度の相図で表すと,厚さ約1nm以下で絶縁体(二量化なし)の新たに見出された相,厚さ約1nm以上では,温度300K付近の折れ曲がった境界より下の温度で絶縁体(二量化),境界より上の温度で金属(二量化なし)相となり,この間で温度による転移が起こることが分かった.

 今回のVO2のナノ構造における新たな電子相の発見,今回得られた知見は,VO2をチャネル層とするモットトランジスタの設計,強相関エレクトロニクスの実現に役立つものとしている.

(注)D. Shiga, B. E. Yang, N. Hasegawa, T. Kanda, R. Tokunaga, K. Yoshimatsu, R. Yukawa, M. Kitamura, K. Horiba, and H. Kumigashira, "Thickness dependence of electronic structures in VO2 ul-trathin films: Suppression of the cooperative Mott-Peierls transition", Physical Review B, Vol. 102, p. 115114 - Published 9 September 2020, DOI: 10.1103/PhysRevB.102.115114