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ナノチューブの中のヨウ素が2手に分かれてCO2を退治 ~カーボンナノチューブを使って地球温暖化ガスを分解する光触媒を開発~

 名古屋工業大学は2021年5月13日,同大学 大学院工学研究科 生命・応用化学専攻の川崎 晋司教授,石井 陽祐助教らの研究グループが,太陽光の中で光強度が大きい可視光を有効に利用して,地球温暖化ガスである二酸化炭素を分解する光触媒を,単層カーボンナノチューブを利用したユニークな方法で開発したことを発表した.この研究成果は,ネイチャー・リサーチ社のScientific Reports誌に掲載された(注).本研究は,文部科学省科学研究補助金 基盤研究(B),基盤研究(C)および挑戦的研究(萌芽)の支援を受けている.

 文明の進化に伴い,人間社会が放散する二酸化炭素(CO2)の増加が地球温暖化をもたらし,海面上昇,異常気象による災害の発生,砂漠化進展等,人類生存を脅かす事象が起こりつつある.CO2削減にはCO2排出抑制が現実課題として議論されているのに加え,大気中のCO2を能動的に還元分解する技術にも期待が高まっている.この場合,CO2の還元分解に化石燃料を使用してはCO2削減にならないので,再生可能エネルギー(具体的には太陽光エネルギー)で還元分解する光触媒が必要となる.

 このような機能を発揮する光触媒の数ある候補の中で,ヨウ素酸銀(AgIO3)が機能的に注目されているが,電子エネルギーのバンドギャップが3.4eVと大きく,可視光を効率よく利用できない問題がある,これに対する対策として,バンドギャップが小さく可視光で電子を放出する物質と結合してAgIO3を活性化する方式が考えられており,ヨウ化銀(AgI)がその候補に挙がっている.しかしながら,AgIO3とAgIの接合法が確立しておらず,そもそもAsIとAAgIO3の合成法も複雑であった.

 今回本研究グループは,単層カーボンナノチューブ(SWCNT)を活用することで,これらの問題を一気に解決する光触媒を創出した.クリアすべき課題は①水に不溶なヨウ素をいかに効率よく反応させAgIO3とAsIを生成させるか,②生成した2種の結晶成長を抑え微結晶とするか,③2種の微結晶の接続をどう解決するかである.研究グループはSWCNTを電極に用い,ヨウ化ナトリウム(NaI)水溶液の電気化学反応でヨウ素(I)を内包したSWCNTを作成し,これを硝酸銀(AgNO3)水溶液に浸漬するだけという簡単な方法で問題を解決した.即ち,SWCNTの中のヨウ素は通常のヨウ素とは異なり化学的に活性で水に不溶であっても溶液中のAgイオンと反応し,不均化反応を示してAgIO3とAgIを生成した.SWCNT内からのヨウ素の供給速度が低いので,結晶成長が抑制され微結晶化が実現した.2種の微結晶をナノチューブに分散担持させることで2種の微結晶の接続の問題も解決した.AgIO3・AgI・SWCNTの複合材のできていることは電子顕微鏡,X線回折,ラマン分光などで確認している.

 光照射により,AgIで発生した光励起電子はSWCNTを介してAgIO3に移り,CO2をCOに変換する.この光触媒複合体にソーラーシミュレーターにより擬似太陽光を照射したところCO2をCOに0.18μmol/(g・h)の効率で還元でき,少なくとも72時間はその性能に大きな劣化がないことが確認された.今後はSWCNTの電子状態制御やAgIO3とAgIの結晶サイズの制御などにより光触媒性能の更なる向上を目指す.また,この光触媒により水から水素を生成する太陽光水素生成への研究展開も期待される.

(註)A. Al-zubaidi, K. Kobayashi, Y. Ishii, and S, Kawasaki, "One-step synthesis of visible light CO2 reduction photocatalyst from carbon nanotubes encapsulating iodine molecules", Scientific Reports, Vol. 11, Article number: 10140 (2021), DOI: 10.1038/s41598-021-89706-2; Published: 12 May 2021