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電気的検出を可能にしたプラズモンバイオセンサーの開発に成功 ~短時間で高感度に新型コロナウイルスなど様々なタンパク質の検出も可能に!~

 北海道大学は2021年11月11日,同大学電子科学研究所の三澤 弘明 特任教授と同大学大学院理学研究院の上野 貢生 教授らの研究グループが,イムラ・ジャパン株式会社と共で,シリコン薄膜太陽電池内に閉じ込めた光とプラズモンとの相互作用を利用して周囲の屈折率変化に対して鋭敏に電子信号を変化させる新しい原理を見出し,太陽電池とプラズモンとを結合させた革新的バイオセンサーの開発に成功した,と発表した.本研究は独立行政法人 日本学術振興会 科学研究費補助金(特別推進研究)の助成を受け,本研究成果はNature Communications 誌にオンライン掲載された(注).

 インフルエンザウイルスなどの検出には,タンパク質の抗原-抗体反応が利用される.金などの金属表面に光で自由電子の集団運動を誘起して形成された表面電子波の表面プラズモン共鳴(SPR) は,抗体の結合に基づく金表面のわずかな屈折率変化を検出できるので,低分子数のタンパク質を定量的に測定するSPR セ ンサーが実用化された.しかし,これまでバイオセンサーとして用いられてきたSPR センサーは,プリズムにより光を斜め入射させると,入射光と表面プラズモンが結合して反射光強度が弱くなる現象を利用する光学的検出のため,装置が大型化するという課題があった.

 本研究では,太陽電池を組み合わせることで屈折率変化を電気的に検出することに成功した.一般の SPR センサーはガラス基板に金を成膜し,プリズムを接着している.本研究では導電性である ITOガラス基板上にシリコン(非晶質)を成膜して,その上に金の薄膜を被着した.このサンドイッチ構造は太陽電池として働き,12.69%の変換効率が報告されている.金の薄膜はSPRを誘起し,シリコン層はファブリーペロー共振器構造として光を増幅するようにした.ITO基板側から光を当て,SPRが誘起されると光がシリコン膜内に反射されないので電流値は小さい.金表面の屈折率が変化してSPRが誘起されなくなると,シリコン層が共振器として働き強い光電流が流れる.金表面に抗体を化学修飾し,抗原である新型コロナウイルス(SARS-CoV-2)のタンパク質の溶液を導入すると,抗原-抗体反応が起こって金表面の屈折率が徐々に変化し,光電流が時間と共に増加した.2分経過後に,溶液濃度0.3nMでは約0.1μA,104nMでは約20μAの光電流が流れた.様々な溶液濃度で光電流を測定したところ,光電流は濃度に対して両対数プロットで直線関係にあることが確かめられた.回帰直線は抗原定量の検量線となる.検量線が得られたことにより SARS-CoV-2 のヌクレオカブシドタンパク質の定量測定が可能であることが確かめられた.

 本研究はSPRセンサーにおける電気的検出,装置小型化が可能なことを明らかにした.SPR誘起電子の光触媒,光検出,光エネルギー変換への利用,SPR 励起と集積可能な電気検出を組み合わせたウェアラブルなバイオセンサーへの展開などを期待している.

(注)Giles Allison, Amrita Kumar Sana, Yuta Ogawa, Hidemi Kato, Kosei Ueno, Hiroaki Misawa, Koki Hayashi & Hironori Suzuki, "A Fabry-Pérot cavity coupled surface plasmon photodiode for electrical biomolecular sensing", Nature Communications, 12, Article number: 6483 (2021), DOI: 10.1038/s41467-021-26652-7; Published: 10 November 2021