【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.05.19】
課題データ / Project Data
課題番号 / Project Issue Number
24AE0003
利用課題名 / Title
In-situ XAFSによる貴金属担持セリア系複合酸化物の酸素吸蔵放出機構の研究(2)
利用した実施機関 / Support Institute
日本原子力研究開発機構 / JAEA
機関外・機関内の利用 / External or Internal Use
外部利用/External Use
技術領域 / Technology Area
【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-
【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials（副 / Sub）-
キーワード / Keywords
Exhaust gas catalyst, Cerium oxide, Oxygen storage/release, X-ray absorption spectroscopy
利用者と利用形態 / User and Support Type
利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)
三浦 拓
所属名 / Affiliation
株式会社キャタラー
共同利用者氏名 / Names of Collaborators Excluding Supporters in the Hub and Spoke Institutes
田中裕久,上垣伸弥,中山智仁,神処一樹,濱田翔太,中本和心,水野智久
ARIM実施機関支援担当者 / Names of Supporters in the Hub and Spoke Institutes
松村大樹,辻卓也
利用形態 / Support Type
（主 / Main）共同研究/Joint Research（副 / Sub）-
利用した主な設備 / Equipment Used in This Project
報告書データ / Report
概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)
自動車排気浄化システムにおける触媒劣化検出の精度向上に向けて、貴金属担持セリア系複合酸化物の酸素吸放出（OSC）機構を時間分解ｉｎ－situ DXAFSにより解明定量化することを目的に実施した。先回は手法の開発と標準化としてH2/O2系にてDXAFS実験を実施してきた。今回は実車排ガス環境に近づけた実験として反応ガスをCO/O2系や加湿環境とし、貴金属担持セリア系複合酸化物の各構成元素の価数変化からOSC機構深堀を試みた。
実験 / Experimental
貴金属量・種(Pt,Pd,Rh)・担体組成(Ce,Zr,Y)の異なるセリア系複合酸化物にて、酸化還元ガス流入中のCe及び貴金属、Zr、Y価数変化とその温度依存性を、時間分解ｉｎ－situ DXAFSにより観測した。光学系は分散型光学系にてSi（422）結晶を湾曲させたポリクロメータをLaue配置し、Ce K-edgeエネルギーを持つX線を約250eV幅で検出した。試料はOperando Cellに圧入、X線、ガス共に試料厚み方向を貫通する配置とした。反応ガスは100sccmにて2％H2又は2%COと、5％酸素（N2,Heバランス）を100秒ごとに交互に切り替え流通した。
結果と考察 / Results and Discussion
酸化還元ガス流入時のCe4+⇄Ce3+価数変化挙動において、H2/O2系に対してCO/O2系ではCeの還元速度が低下した。還元ガス種によらず、耐久劣化を進行させた貴金属担持触媒は、耐久未実施の初期品よりもCe価数変化速度が向上する傾向が確認され、貴金属と担体間の競争還元反応の進行が示唆された。また、加湿環境下では貴金属とCe共に還元反応が進行しなかった。水性ガスシフト反応によりCOが消費後、生成H2は貴金属やCeと未反応で漏出したと思われた。
担体組成中のZrやY添加量を増量するとCeの還元速度は高速化する傾向であった。Zr及びYの吸収端を観察したところ、Yのみ僅かに還元方向に価数変化が生じており、Y近傍酸素の酸素伝導寄与が示唆された。
図・表・数式 / Figures, Tables and Equations
その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)
謝辞：日本原子力開発機構 松村大樹博士・辻卓也博士のご支援に感謝申し上げます。
成果発表・成果利用 / Publication and Patents
論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
特許 / Patents
特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件