【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.04.16】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

24QS0013

利用課題名 / Title

その場X線回折測定を用いたGaNリモートエピタキシーにおける応力緩和過程の観察

利用した実施機関 / Support Institute

量子科学技術研究開発機構 / QST

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）加工・デバイスプロセス/Nanofabrication

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed（副 / Sub）量子・電子制御により革新的な機能を発現するマテリアル/Materials using quantum and electronic control to perform innovative functions

キーワード / Keywords

二次元物質, リモートエピタキシー, ナノチャンネルエピタキシー, 成長その場観察,X線回折/ X-ray diffraction,放射光/ Synchrotron radiation,蒸着・成膜/ Vapor deposition/film formation,エレクトロデバイス/ Electronic device,光デバイス/ Optical Device,先端半導体（超高集積回路）/ Advanced Semiconductor (Very Large Scale Integration),原子薄膜/ Atomic thin film,フォトニクス/ Photonics,表面・界面・粒界制御/ Surface/interface/grain boundary control

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

成塚 重弥

所属名 / Affiliation

名城大学理工学部材料機能工学科

共同利用者氏名 / Names of Collaborators Excluding Supporters in the Hub and Spoke Institutes

Harries James,河原 詩絵名,太田 航,大住 彩花,長瀬 瑚海樹,高橋 拓也,松本 龍矢

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Supporters in the Hub and Spoke Institutes

佐々木 拓生,大和田 謙二,押目 典宏

利用形態 / Support Type

（主 / Main）共同研究/Joint Research（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

QS-113：表面X線回折計

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

本研究課題では、GaNのリモートエピタキシーならびにナノチャンネルエピタキシーにおける応力緩和過程をその場X線回折により観察し、緩和メカニズムを解明することを目的とする。リモートエピタキシーでは、基板をグラフェンで覆いその上にヘテロエピタキシャル成長層を成長することで高品質な結晶成長が可能である。グラフェンは2次元材料であるので、成長層と基板との間に分子結合は形成されておらず、グラフェン界面でスベリ変形が発生しミスフィット応力を緩和することが可能である。一方、ナノチャンネルエピタキシーでは、グラフェンにナノサイズの開口を設け、微小開口からヘテロエピタキシャル成長を行うことで、転位のない高品質なGaNの成長が可能となる。本研究では成長その場X線回折測定を用い、GaN成長層中の応力変化を観察し、両社の応力緩和メカニズムを解明することを目的とする。

実験 / Experimental

被測定物は半導体であり、10²³cm^-3程度の原子濃度を持つ。グラフェンが成長したサファイア基板はあらかじめ名城大学で作製した。サンプル構造としては、ｒ面サファイア基板上に減圧CVDによりグラフェンが成長されたものである。比較対照用のためのナノチャンネルエピタキシー用のサンプルでは、上記構造に引き続き、大気中での熱処理をおこない、グラフェン膜にナノサイズの開口(ナノチャンネル)を形成した。　両サンプルを用い、GaN層のリモートエピタキシーおよびナノチャンネルエピタキシーをおこない、X線その場回折観察により、成長層中の応力の発生ならびその緩和の様子を観察した。使用エネルギー２０.０００KeV（波長0. 6199Å）レイアウト、測定法、検出器ビームライン（BL11XU）に設置されている分子線結晶成長装置にサンプルを導入し、放射光による高輝度X線を用いGaNリモートエピタキシーの様子をX線回折測定によりその場観察した。具体的には、高輝度X線はBe窓を通し超高真空の分子線結晶成長装置の成長室に導入され、結晶成長している基板表面に照射され、試料からのX線回折光は反対側のBe窓を通し外部に再度取り出される。最終的に、X線信号は2次元X線測定器（Pilatus）により受光されX線回折パターンが観察される。

結果と考察 / Results and Discussion

Fig.1にナノチャンネルエピタキシー過程のその場X線回折測定による(01-11)回折ピークの成長時間依存性を、Fig.2にはリモートエピタキシー過程の同X線回折ピークの成長時間依存性を示す。Fig.1より、ナノチャンネルエピタキシーの場合は、成長の初期から終了まで回折ピークは同じ回折角度に存在しほとんど移動しなかった。一方、Fig.2に示すリモートエピタキシーの場合は、成長初期ではピークは低角側に現れ、それが時間とともに高角側に移動することがわかった。最終的な移動先は両者とも等しく、GaN層が本来の格子定数に緩和したことが考えられる。また、ナノチャンネルエピタキシーでは、成長開始時はナノチャンネル内でサファイア基板上にGaN層が直接成長するのでミスフィット応力が発生するはずであるが、開口のサイズがナノオーダーと小さいため3次元的な成長形状（島状）が現れ応力がすぐに緩和し、X線でとらえられるサイズになる頃にはGaN本来の格子定数になっていたことが考えられる。一方、リモートエピタキシーでは、グラフェンにより基板との結合は生じないが、電気的な力により成長原子が配列した結果、成長初期では成長層は基板により規定され、歪み応力が発生したものと考えられる。しかし、成長の経過にしたがい、グラフェン界面でのスベリ変形により残留応力が緩和され、GaN本来の格子定数になったものと考えられる。以上の様に、本研究でGaNの成長初期過程をその場X線回折測定により観察した結果、ナノチャンネルエピタキシーならびにリモートエピタキシーそれぞれの特徴的な応力緩和過程を詳細に観察することに成功した。リモートエピタキシーでは、成長初期過程にむしろ応力が発生するなど、興味深い現象を知ることが出来た。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

Fig.1　その場X線回折測定によるGaNナノチャンネルエピタキシーおけるGaN(01-10)回折ピーク成長時間依存性

Fig.2　その場X線回折測定によるGaNリモートエピタキシーおけるGaN(01-10)回折ピーク成長時間依存性

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. Shigeya Naritsuka, Ryuya Matsumoto, Takuya Takahashi, Yuki Nagase, Ayaka Ohsumi, Wataru Ohta, Shiena Kawahara, Takuo Sasaki, Takahiro Maruyama, “In-situ observation of lattice relaxation process in nanochannel epitaxy and remote epitaxy of GaN on r-plane sapphire”,第43回電子材料シンポジウム（橿原市）, 令和6年10月3日.
2. Shigeya Naritsuka, “Graphene CVD and GaN Nano Channel Epitaxy”, 17th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Application for Nitrides and Nanomaterials, 18th International Conference on Plasma-Nano Technology & Science,（春日井市）, 令和7年3月4日, 招待講演.
3. Shigeya Naritsuka, Yuta Yanase, Takahiro Maruyama, "Comparative study of epitaxial alignment of graphene on both m-plane and r-plane sapphires", 第67回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム（高知市）, 令和6年9月1日.
4. 成塚重弥，栁瀬優太，丸山隆浩, "m面サファイア基板上に減圧CVD成長したグラフェンの配向性評価", 第85回応用物理学会秋季学術講演会（新潟市）, 令和6年9月19日.
5. Shigeya Naritsuka, Yuta Yanase, Yuki Ueda, Takahiro Maruyama, "A New Growth Approach—Alignment van der Waals Epitaxy of Graphene", 2024 MRS Fall Meeting & Exhibit (Boston/USA), 令和6年12月3日.

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件