【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.05.26】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

24MS2001

利用課題名 / Title

界面磁気近接効果を利用したPd薄膜の電子状態変調Ⅲ

利用した実施機関 / Support Institute

自然科学研究機構 分子科学研究所 / IMS

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）物質・材料合成プロセス/Molecule & Material Synthesis（副 / Sub）計測・分析/Advanced Characterization

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）マテリアルの高度循環のための技術/Advanced materials recycling technologies（副 / Sub）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed

キーワード / Keywords

放射光, 分子研UVSOR BL4B, XMCD,放射光/ Synchrotron radiation, 放射光/ Synchrotron radiation

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

宮町 俊生

所属名 / Affiliation

名古屋大学 未来材料・システム研究所 材料創製部門

共同利用者氏名 / Names of Collaborators Excluding Supporters in the Hub and Spoke Institutes

岡村 尚弥,岩井 敦志,小野 広喜

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Supporters in the Hub and Spoke Institutes

横山 利彦,石山 修

利用形態 / Support Type

（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

MS-001：X線磁気円二色性分光

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

本研究は水素吸蔵金属であるPd薄膜を強磁性Ni薄膜に積層してPd/Niヘテロ薄膜構造を作製し、Pd/Ni界面における磁気近接効果を利用してPd薄膜へ強磁性誘起し、ひいてはその水素吸蔵特性を磁性で制御することを目的とする。この研究目的のためにPd/Niヘテロ薄膜構造の構造と電子・磁気状態を走査トンネル顕微鏡(STM)、低速電子線回折(LEED)およびX線吸収分光法/X線磁気円二色性(XAS/XMCD)を用いて調べた。まず、Pd/Ni接合界面における磁気近接効果の影響を調べるため、Pd薄膜のXAS/XMCDスペクトルを元素選択的に取得した。結果、Pd/Niヘテロ薄膜構造の全ての膜厚においてXMCDシグナルが観測されPdに強磁性が誘起されていることがわかった。次に膜厚6, 12原子層のNi薄膜のXAS/XMCD測定を行った。Pd薄膜積層前の6原子層Ni薄膜は面内磁化、12原子層Ni薄膜は面内磁化を示すことが磁化曲線から示された。Pd薄膜積層後、6原子層, 12原子層Ni薄膜ともに面内磁化が増強され、6原子層Ni薄膜においてはスピン再配列転移が起きていることがわかった。LEEDによる構造評価の結果とあわせて、Pd積層によってNi薄膜に誘起された格子歪みが磁気特性の変化の原因だと考えられる。

実験 / Experimental

Pd/Niヘテロ薄膜構造を作製するためにまず、下地Cu(001)単結晶基板のAr+スパッタリングと加熱処理を行い、Cu(001)清浄表面を作製した。次に、膜厚6, 12原子層のNi薄膜をCu(001)表面に室温蒸着し、さらに膜厚2, 6, 12原子層のPd薄膜を積層してPd/Ni薄膜ヘテロ構造を作製した。NiおよびPd蒸着量は水晶振動子による蒸着レート測定およびXASエッジジャンプから見積もった。Pd/Ni薄膜ヘテロ構造のXAS/XMCD測定はUVSOR BL4Bで超高真空下, 測定温度7.7 K, 印加磁場0~±5Tの条件にて行った。外部磁場±5 TにおけるNi, Pd薄膜のXAS/XMCDスペクトルを元素選択的に取得した。Ni薄膜についてはXAS/XMCDスペクトルからNi磁気モーメントを算出し、さらにNi XASスペクトルのL3端ピーク強度の印加磁場依存性をプロットして磁化曲線を得た。

結果と考察 / Results and Discussion

まずNi/Cu(001)についてSTMによる表面構造観察を行った。結果、6 原子層、12 原子層Ni薄膜それぞれで先行研究に類似した多層島構造が確認された。さらに、Pd/Ni薄膜ヘテロ構造のLEED観察を行い、Ni、Pd表面でCu(001)基板由来のp(1×1)パターンが得られたことからNi、Pd薄膜がそれぞれエピタキシャル成長していることが示された。また、LEEDスポット間距離を測定した結果、Pd積層によってNi薄膜は面内方向に歪んでいることがわかった。STM/LEEDによる構造評価後、Pd/Ni薄膜ヘテロ構造の電子・磁気状態をXAS/XMCD測定により元素選択的に調べた。Pd薄膜についてはPd/Niヘテロ薄膜構造の全ての膜厚（膜厚2, 6, 12原子層）においてXMCDシグナルが観測されたことから、強磁性Ni薄膜との磁気近接効果によってPdに強磁性が誘起されていることを確認した。Ni薄膜については膜厚の増大に伴って磁化方向が面内方向から面直方向に変化するスピン再配列転移を起こすことが知られており、本研究でもPd積層前のNi薄膜は膜厚6原子層では面内容易磁化、12原子層では面直容易磁化を示すことが面直配置、面内配置における磁化曲線の比較から示された。次に面直配置、面内配置におけるNi磁化曲線のPd膜厚依存性を調べた結果、面直容易磁化を示す12原子層Ni薄膜はPd膜厚増大に伴い面内磁化が徐々に増強され、Pd膜厚6原子層で容易磁化方向が面内方向に変化した（スピン再配列転移）。一方、6 原子層Ni薄膜はPd膜厚2原子層積層により面内方向の保磁力が大幅に増大し、その後、Pd膜厚増大に伴う変化が見られなかった。6 原子層、12 原子層Ni薄膜の磁化曲線のPd膜厚依存性から6 原子層Ni薄膜はPd膜厚2原子層積層によってNi薄膜全体にわたって格子歪みが誘起され、12 原子層Ni薄膜はPd積層数増大によって格子歪みの影響徐々にNi薄膜内部へと徐々に広がっていったと考えられる。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

1. Amir-Abbas Haghighirad, STM imaging and electronic correlation in van der Waals ferromagnet Fe₃GeTe₂, Japanese Journal of Applied Physics, 64, 040805(2025).
   DOI: 10.35848/1347-4065/adc7be
   

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. “昇温脱離ガス分析法を用いた Pd/Ni 薄膜ヘテロ構造の水素吸蔵特性評価”, 筒井健三郎、小野広喜、小澤孝拓、山本航平、石山修、Wilde Markus、横山利彦、福谷克之、水口将輝、 宮町 俊生, 第85回応用物理学会　秋季学術講演会 (2025年6月16-20日)
2. “STMによるC70-Coナノ島/有機-無機ハイブリッド界面の垂直磁気異方性増大の起源解明”, 吉田海仁，小野広喜，石青，藤本一志，梅田佳孝，筒井健三郎，三浦直也，山本航平，石山修， 中村永研， 松尾豊，横山利彦，水口将輝，宮町俊生, 第48回日本磁気学会学術講演会 (2024年9月24-27日）
3. “窒素サーファクタントエピタキシーにより作製した FeCo 規則合金薄膜界面の構造安定性”, 宮町俊生，梅田佳孝，小野広喜，山本航平，石山修，岩山洋士，中村永研，横山利彦，水口将輝 第48回日本磁気学会学術講演会 (2024年9月24-27日）
4. “Coverage-dependent spin reorientation transition in Ni thin films on Cu(001) induced by Pd overlayers”, K. Tsutsui, H. Ono, K. Yoshida, K. Yamamoto, O. Ishiyama, T. Yokoyama, M. Mizuguchi, T. Miyamachi, 12th Vacuum and Surface Sciences Conference of Asia and Australia (VASSCAA-12) (Oct.13-17 2024)
5. “Probing the magnetic coupling at the H2Pc/γ’-Fe4N organic-inorganic hybrid interface by nitrogen K-edge x-ray absorption spectroscopy”, H. Ono, Y. Umeda, K. Yoshida, K. Tsutsui, K. Yamamoto, O. Ishiyama, T. Yokoyama, M. Mizugushi, T. Miyamachi, 12th Vacuum and Surface Sciences Conference of Asia and Australia (VASSCAA-12) (Oct.13-17 2024)
6. “Interfacial structural and electronic properties of FM/AFM magnetic multilayer revealed by scanning tunneling microscopy”, T. Miyamachi, S. Nakashima, Y. Takagi, T. Yokoyama, F. Komori, 32nd International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM32) (Nov.18-20 2024)
7. “Investigating microscopic origin of enhanced perpendicular magnetic anisotropy in C70-Co organic-inorganic hybrid interface”, K. Yoshida, H. Ono, Y. Umeda, K. Tsutsui, K. Yamamoto, O. Ishiyama, Y. Matsuo, T. Yokoyama, M. Mizuguchi, T. Miyamachi, 32nd International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM32) (Nov.18-20 2024)
8. “UVSOR BL4B における表面・界面ナノ磁性研究”, 宮町俊生, UVSOR Symposium2024 (Nov.5-6 2024)
9. “Cu(001)単結晶基板上のNi薄膜の構造と電子・磁気状態の膜厚依存性”, 岡村尚弥, 筒井健三郎, 小野広喜, 山本航平, 石山修, 横山利彦, 水口将輝, 宮町俊生, UVSOR Symposium2024 (Nov.5-6 2024)
10. “Cu(001)単結晶基板上に成⻑した窒化コバルト単原子層の構造と電子・磁気状態”, 岩井敦志, 小野広喜, 石青, 梅田佳孝, 山本航平, 石山修, 横山利彦, 水口将輝, 宮町俊生, UVSOR Symposium2024 (Nov.5-6 2024)
11. “フェナントロリン誘電体とCoナノ島による有機-無機界面磁気結合”, 藤本一志, 小野広喜, 吉田海仁, 筒井健三郎, 前島尚行, 石山修, 珠玖良昭, 阿波賀邦夫, 横山利彦, 水口将輝, 宮町俊生, UVSOR Symposium2024 (Nov.5-6 2024)
12. “Contribution of Co ions in CoPc to the Magnetic Properties of Pcs/γ'-Fe4N Organic-Inorganic Hybrid Thin Films”, 小野広喜, 梅田佳孝, 吉田海仁, 筒井健三郎, 山本航平, 石山修, 横山利彦, 水口将輝, 宮町俊生, UVSOR Symposium2024 (Nov.5-6 2024)
13. C70-Co/有機-無機ハイブリッド界面における構造・磁気異方性の評価”, 吉田海仁, 小野広喜, 藤本一志, 梅田佳孝, 筒井健三郎, 三浦直也, 石青, 山本航平, 前島尚行, 石山修, 岩山洋士, 中村永研, 松尾豊, 横山利彦, 水口将輝, 宮町俊生, IEEE Magnetics Society 名古屋支部若手研究会(2025年2月11日)
14. “Annealing Induced Ordered Structures of H2Pc Monolayer on γ'-Fe4N Thin Film”, H. Ono, Y. Umeda, K. Yoshida, K. Tsutsui, K. Yamamoto, O. Ishiyama, T. Yokoyama, M. Mizuguchi, T. Miyamachi, DPG Spring Meetings 2025 of the Condensed Matter Section (SKM) (Mar.21 2025)
15. “Detecting correlation between surface and interface magnetism of Mn/Fe thin film heterostructures on the atomic scale”, T. Miyamachi, S. Nakashima, Y. Takagi, T. Yokoyama, F. Komori, DPG Spring Meetings 2025 of the Condensed Matter Section (SKM) (Mar.21 2025)

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件