【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.04.30】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

24TU0174

利用課題名 / Title

ナノ結晶シリコン/酸化シリコン複合膜の微細組成評価

利用した実施機関 / Support Institute

東北大学 / Tohoku Univ.

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

電子顕微鏡/ Electronic microscope,高品質プロセス材料/技術/ High quality process materials/technique,フォトニクスデバイス/ Nanophotonics device,エレクトロデバイス/ Electronic device,集束イオンビーム/ Focused ion beam

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

後藤 和泰

所属名 / Affiliation

新潟大学工学部

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

大野 裕

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

今野 豊彦,竹中 佳生

利用形態 / Support Type

（主 / Main）技術代行/Technology Substitution（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

TU-504：超高分解能透過電子顕微鏡
TU-507：集束イオンビーム加工装置
TU-508：集束イオンビーム加工装置
TU-521：プラズマ集束イオンビーム加工装置

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

TOPCon（tunnel oxide passivated contact）太陽電池では極薄酸化シリコン膜を通じてキャリアが輸送されており、トンネル効果を利用しているため膜厚が薄いほど導電性が上がる。一方で、膜厚が厚いほど絶縁破壊が生じる可能性は低くなる。この二律背反の関係を打破するために、申請者らは、酸化シリコン膜へのシリコンナノ結晶の導入した複合膜（NATURE構造）を提案してきた [1]。組成を変化させて3層化したアモルファス酸化シリコン膜を熱処理することで、表面保護とキャリア輸送を両立したシリコンナノ結晶を内包する酸化シリコン膜が作製できることを報告してきた。酸化シリコン膜中にシリコンナノ結晶を介した局所的なキャリアパスを導入することで、厚い絶縁体でもキャリア輸送が可能となると考えている。しかし、この構造を太陽電池に実用化するためには、シリコンナノ結晶のサイズと空間分布を制御する必要がある。成膜条件とシリコンナノ結晶のサイズ・空間分布の相関を評価して、最適な成膜条件を見つけることが本申請の目的である。しかし、酸化シリコン膜に内包された数nmサイズのシリコンナノ結晶を評価するためには、透過電子顕微鏡法による観察が必要である。そこで、ARIMの制度を用いて集束イオンビーム加工法（FIB）でシリコンナノ結晶を内包した酸化シリコン膜を薄膜化し、透過電子顕微鏡（TEM）による構造解析と組成分布の評価を行った。

実験 / Experimental

NATURE構造は、結晶Si（c-Si）基板上にプラズマ援用化学気相堆積法により作製した。洗浄を行ったSi基板上に、Oリッチなアモルファス酸化シリコン、Siリッチなアモルファス酸化シリコン、Oリッチなアモルファス酸化シリコンの順番で製膜した。Siリッチ層は、f = [CO₂]/([SiH₄] + [CO₂])で定義されるSiH₄ガスとCO₂ガスの流量比を変えて堆積させ、f値は0.50と0.125の2つの条件を用いた。ここで、[SiH₄]と[CO₂]はそれぞれSiH₄とCO₂のガス流量であり、全流量は20 sccmに固定されている。その後、n型水素化アモルファスシリコン（n-a-Si:H）を製膜した。酸化シリコン中にナノ結晶シリコン（nc-Si）を形成し、n-a-Si:Hをn型多結晶シリコン（n-poly-Si）に変換するために、N₂雰囲気中、750℃で30分間アニールを行った。FIBを用いて試料を薄片化した後、高分解能TEMにより断面観察を行った。

結果と考察 / Results and Discussion

図 1 に、f = (a) 0.50 および (b) 0.125 で作製した n-poly-Si/NATURE/c-Si 構造の断面 TEM 像を示す。NATURE構造の領域にSi結晶化領域に相当する格子縞が観察された。f = 0.125ではf = 0.5と比較して、結晶化した領域が増大した。これは、fが小さくなるにつれてSi原子の量が増加し、nc-Siとなる結晶核の形成が促進されるためであると考えられる。さらに、電気抵抗はf = 0.50で4.86 Ω、0.125でf = 2.80 Ωであった。これらの結果は、NATURE構造中のnc-Siの密度と電気抵抗に相関があることを示している。まとめると、本実験により、SiH₄とCO₂の流量比を調整することでnc-Siの密度とサイズが変化し、電気抵抗が構造特性に影響されることがわかった。すなわち、NATURE構造の電気特性は、nc-Siの密度とサイズによって調整することができることを示唆する結果が得られた。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

f = (a) 0.50と(b) 0.125で作製したn-poly-Si/NATURE/c-Si構造の断面TEM像。

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

[1] R. Tsubata et al., ACS Appl. Nano Mater. 5 (2022) 1820-1827.

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. Kaori Takagi, Asaki Arata, Yasuyoshi Kurokawa, Atsushi Masuda, Noritaka Usami, Kazuhiro Gotoh, "Effect of gas flow rate ratio in fabrication of nanocrystalline silicon/silicon oxide composite films on the density of nanocrystalline silicon", EM-NANO 2025, Fukui, submitted.

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件